Arnaud Dos Santos fit ses premiers pas de footballeur dans le club de sa ville natale (Beautor). Contacté par le LOSC, il préféra opter pour Boulogne. Il y débuta sa carrière professionnelle lors de la saison 1964-1965. Puis, les problèmes financiers de ses clubs l'amenèrent du côté de Rouen puis de Monaco.
Relégué en Deuxième division avec l'équipe princière à l'issue de la saison 1971-1972, le milieu défensif s'engagea avec Bordeaux, dans le cadre d'un échange avec Claude Petyt. À cette époque, les Girondins étaient une équipe du ventre mou du championnat.
Malgré la présence de jeunes espoirs comme Bergeroo et surtout Giresse, ils terminèrent 14ème en juin 1973. Arnaud Dos Santos participa à tous les matches du championnat. Associé la saison suivante avec Tokoto, il accomplit une bonne saison au niveau individuel mais Bordeaux ne se sauva que de justesse.
Durant l'été 1974, Dos Santos décida de reprendre son baluchon et alla le poser à Troyes. Le LOSC fut son dernier club comme joueur avant d'entamer une longue carrière d'entraîneur.
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