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Fils d'un fermier paraguayen d'origine guarani, Leongino Unzain fut formé au sein du grand club paraguayen du Nacional. Professionnel à 17 ans, il quitta son pays après la Coupe du monde 1950, direction la Lazio de Rome.
En janvier 1954, il signa à Toulon où il inscrivit de nombreux buts. Relégués en Deuxième division, les dirigeants bordelais pensèrent à lui pour redonner un coup de fouet à leur attaque. En scorant à 16 reprises, et en terminant meilleur buteur bordelais, le Paraguayen apporta sa contribution mais cela ne suffit pas.
Les Girondins terminèrent cette saison 1956-1957 à une décevante 5ème place, les condamnant à rester une année supplémentaire en D2. Ne souhaitant pas rester dans l'antichambre de l'élite, Leongino Unzain quitta Bordeaux pour rejoindre Béziers, alors pensionnaire de D1. Son arrivée dans l'Hérault fut facilitée par la venue aux Girondins de Georges Alexandre.
Il ne resta que quelques mois à Béziers, rejoignant ensuite Rouen puis Grenoble. Il accomplit sa dernière année professionnelle au Rayo Vallecano, en 1961.
Il se reconvertit comme mécanicien avec sa femme italienne, rencontrée lors de son séjour à la Lazio.
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